单层过渡金属二硫族化物的新型掺杂方案

单层过渡金属二硫族化物（TMDs）的成功掺杂仍是将其应用于一系列技术的巨大障碍。我们使用密度泛函理论研究了周期表中大部分元素对钼和钨二硫族化物的掺杂。对数千次计算的能量学、原子结构和电子结构的自动化分析揭示了整个周期表中富有洞察力的趋势，并指出了值得在实验中探索的有前景的掺杂剂。除了先前研究的案例外，我们的预测提出了有前景的替代掺杂剂，可产生 p 型输运，并揭示了金属位点替代背后的有趣物理现象。用早期过渡金属（TMs）掺杂会导致拉伸应变和带隙的显著减小。随着 d 态在中间 TMs 中被填充，带隙增大且应变减小；当我们移动到晚期 TMs 时，这些趋势发生逆转。此外，费米能级随着 d 壳层从早期到中期 TMs 被填充而单调增加，我们观察到几乎没有甚至没有带隙态，这表明了 p 型（早期 TMs）和 n 型（中期 TMs）掺杂的可能性。令人惊讶的是，模拟表明了 TMDs 间隙掺杂的可能性；能量学表明，大量掺杂剂（其数量从二硫化钼到二硒化物再到二碲化物逐渐增加）倾向于间隙位点而非吸附位点。此外，对将掺杂剂捕获至间隙位点相关的活化能的计算表明，该过程在动力学上是可能的。这表明 TMDs 中的间隙杂质比迄今为止认为的更为常见，我们基于对预测电子结构的详细分析，提出了一系列与纳米电子学应用相关的潜在 TMDs 间隙掺杂剂。