过渡金属硫族化物中空位缺陷的电学与光学性质

我们进行了详细的第一性原理研究，以评估在存在空位缺陷（VDs）时单层（SL）过渡金属硫族化物（TMDCs）（MX${}_2$；M=过渡金属如 Mo、W，X= S、Se、Te）的电学和光学性质。缺陷通常在调控半导体的电学、光学和磁学性质方面起重要作用。我们考虑了 SL TMDCs 中的三类 VDs：i) $X$-空位、$X_{2}$-空位和 iii) $M$-空位。我们表明 VDs 导致能带结构中的局域缺陷态（LDS），进而引起面内和面外光学极化率 $\chi_{\parallel}$ 和 $\chi_{\perp}$ 中的尖锐跃迁。也考虑了自旋轨道耦合（SOC）的效应。我们发现 LDS 中的 SOC 分裂与过渡金属原子的原子序数直接相关。除电学和光学性质外，我们还发现在 Mo 空位存在下 MoSe$_{2}$ 中的磁学特征（局域磁矩约 $\sim\mu_{B}$），它破缺时间反演对称性从而解除 Kramers 简并。我们展示了一个简单的定性紧束缚模型（TBM），仅涉及空位周围原子间的跳跃并带有在位 SOC 项，足以捕捉 LDS 的基本特征。此外，LDS 的存在可通过采用无限质量边界条件的二维狄拉克哈密顿量的解来理解。为了清晰描述光学吸收谱，我们使用群论推导了 $\chi_{\parallel}$ 和 $\chi_{\perp}$ 下 LDS 之间的光学选择定则。