C2H4 在模型单原子 Rh1 催化剂上的吸附的多技术研究
材料科学
2025-01-09 v1
摘要
单原子催化剂因其可唯一确定活性位点的潜力，被视为研究催化结构功能关系的理想模型系统。本文研究了 C2H4 与模型 Rh/Fe3O4(001) 催化剂的相互作用，该催化剂包含 2、5、6 坐标的 Rh 表面原子以及 Rh 簇。我们运用多种表面敏感技术结合密度泛函理论（DFT）计算，跟踪系统的热力学演化，并厘清不同物种的行为。C2H4 在 2 坐标的 Rh1 上的吸附最强，DFT 计算得出吸附能为 -2.26 eV。然而，由于 Rh 原子迁移至支撑体内的取代位点，导致该分子结合得更弱，故脱附温度低于预期。5 坐标的 Rh 位点的吸附能预测为 -1.49 eV，但该信号与小型 Rh 簇及其他异质性信号重叠，导致 TPD 中出现室温以上宽广的 C2H4 脱附肩峰。
引用
@article{arxiv.2406.03016,
title = {A Multi-Technique Study of C2H4 Adsorption on a Model Single-Atom Rh1 Catalyst},
author = {Chunlei Wang and Panukorn Sombut and Lena Puntscher and Manuel Ulreich and Jiri Pavelec and David Rath and Jan Balajka and Matthias Meier and Michael Schmid and Ulrike Diebold and Cesare Franchini and Gareth S. Parkinson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2406.03016},
year = {2025}
}