小尺寸负载型 PtNi 团簇上的 O$_2$ 吸附趋势
材料科学
2016-04-12 v1
摘要
我们通过针对 25 至 58 个原子尺寸的周期性密度泛函理论(DFT)计算，对负载于 MgO(100) 上的双金属 PtNi 团簇及其单金属对应物上的分子氧(O)吸附趋势进行了系统分析。我们在不同结构基元(如截角八面体(TO)、立方八面体(CO)、二十面体(Ih)和十面体(Dh)几何结构)的多种不等价位点上研究了 O 吸附。我们发现 O 倾向于平行地结合在两个金属原子顶端，平均化学吸附能分别为 1.09 eV (PtNi)、1.07 eV (Pt) 和 2.09 eV (Ni)。最大的吸附能值出现在两个相邻 (111)/(111) 和 (111)/(100) 晶面之间的边缘处；而位于 (111) 晶面上的 FCC 和 HCP 位点可能表现出低于 0.3 eV 的化学吸附能，此处常易发生快速的 O 解离。我们的结果表明，尽管难以厘清几何与电子效应对氧分子吸附的影响，但计算得到的通用配位数(GCN)与化学吸附图之间存在强相关性。最后，引入色散校正(DFT-D)导致计算得到的吸附能值整体升高，但对总体 O 吸附趋势的改变可忽略不计。
引用
@article{arxiv.1604.02731,
title = {O$_2$ adsorption trends on small supported PtNi clusters},
author = {Lauro Oliver Paz-Borbon and Francesca Baletto},
journal= {arXiv preprint arXiv:1604.02731},
year = {2016}
}
备注
11 pages; 6 figures; 49 references