Ni修饰的Fe3O4(001)表面作为理解析氧反应的简单模型体系
材料科学
2021-09-28 v1
摘要
电化学水分解是一种将可再生能源以化学燃料形式储存的环保技术。在储量丰富的第一行过渡金属基催化剂中，混合Ni-Fe氧化物在碱性介质中有效且低成本催化析氧反应（OER）方面显示出有前景的性能，但Fe和Ni阳离子在OER机理中的协同作用仍不清楚。本工作中，我们基于沉积在并掺入磁铁矿Fe3O4(001)单晶中的Ni，报告了Ni的添加如何改变模型氧化铁催化剂的反应活性。我们结合使用了超高真空中的表面科学技术，如低能电子衍射（LEED）、X射线光电子能谱（XPS）、低能离子散射（LEIS）和扫描隧道显微镜（STM），以及空气中的原子力显微镜（AFM）和碱性介质中的电化学方法，如循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）。当顶表面呈现20-40%范围内的Fe:Ni组成比时，观察到OER活性显著提高，这与粉末催化剂中观察到的结果非常一致。此外，在电解液中表面老化三天后，观察到OER过电位降低。在较高Ni负载下，AFM显示生长出一种新相，归因于（氧）氢氧化物相，根据CV测量，该相似乎与表面对OER的活性不相关。EIS表明，在清洁和Ni修饰表面上观察到的OER前驱体物种相似且以Fe为中心，但当表面Fe:Ni比优化时，在较低过电位下形成。
引用
@article{arxiv.2109.12861,
title = {Ni modified Fe3O4(001) surface as a simple model system for understanding the Oxygen Evolution Reaction},
author = {Francesca Mirabella and Matthias Muellner and Thomas Touzalin and Michele Riva and Zdenek Jakub and Florian Kraushofer and Michael Schmid and Marc T. M. Koper and Gareth S. Parkinson and Ulrike Diebold},
journal= {arXiv preprint arXiv:2109.12861},
year = {2021}
}