锌-铝合金电极上增强碱性氧化还原的机理洞察
材料科学
2026-03-19 v1 化学物理
摘要
电化学水分解是产生清洁能源载体以减缓碳排放的技术,却缺乏适合、低成本的电极来实现碱性水分解中高效的氧化还原反应(OER)。为此,我们通过粉末冶金方法制备了含不同铝含量(最高达 20 wt.%)的锌-铝合金电极,并对其在碱性溶液中的 OER 进行电化学测量,以探讨其催化性能。我们还进行第一性原理计算以检验其热力学相稳定性和电子结构。理论和实验结果表明,锌中掺入 ≥ 20 wt.% 铝会导致热力学相不稳定和铝富集区域的次相分离,从而限制反应动力学并降低催化效率。虽然锌中掺入 5 wt.% 铝表现出有利的热力学和电子特征,但其电化学性能却效率低下且差异大,由于表面缺乏足够的反应活性位点。相比之下,锌中掺入 10 wt.% 和 15 wt.% 铝的样品分别相对于纯锌的阴极交换电流密度增加了约三倍和两倍。此外,在电流密度为 12 mAcm⁻² 时测得的阴极过电位损失(η₀,ₐ)分别为 Zn₀.₉Al₀.₁ 和 Zn₀.₈₅Al₀.₁₅ 为 0.240 V 和 0.5603 V,显著低于纯锌(η₀,ₐ = 1.086 V)。尽管 Zn₀.₉Al₀.₁ 和 Zn₀.₈₅Al₀.₁₅ 的电荷转移阻抗(Rₜₘ)相似,但 Zn₀.₉Al₀.₁ 表现出更佳的反应动力学和更低的 η₀,ₐ,在所测试的所有样品中均表现出色。进一步地,锌-铝合金的改进动力学和降低过电位与其他过渡金属基催化剂(包括 Fe-Co-Ni-Mo 合金和掺铜氧化物中的 Fe)相比较具有优势。
引用
@article{arxiv.2603.17904,
title = {Mechanistic Insights into Enhanced Alkaline Oxygen Evolution on Zn-Al Alloy Electrodes},
author = {Abdul Ahad Mamun and Rokon Uddin Mahmud and Shahin Aziz and Muhammad Shahriar Bashar and Ahmed Sharif and Muhammad Anisuzzaman Talukder},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.17904},
year = {2026}
}