OH$^-$-增强的黏性氢演化反应:应用于Au(111)电极
化学物理
2025-08-12 v1
摘要
在碱性介质中的氢演化反应(HER)因动力学迟缓而受到限制,但关于pH依赖活性来源的争论仍在持续。本研究系统地调节pH值和NaOH浓度(分别控制总Na浓度),探讨了羟基离子(OH)在Au(111)电极上促进碱性HER中的作用。与传统的阳离子中心模型不同,我们的结果表明,HER活性随pH值和OH浓度单调增加,即便在最高达到9 M的NaOH浓度下也如此。Tafel斜率从pH=10时的181 mV/dec下降至pH=13时的124 mV/dec,进一步下降至9 M NaOH情况下的111 mV/dec,表明动力学显著加速。红外光谱显示,界面OH通过强化氢键网络来增强HER活性,这有助于降低Volmer步骤(Au(111)上HER的速率决定步骤)的活化能。因此,OH通过强化氢键网络及其连通性来提升碱性HER的动力学;我们据此提出一种统一机制,解释电解质中结构形成离子(Li、K、OH)如何通过优化界面氢键网络来改善反应动力学。
引用
@article{arxiv.2508.07800,
title = {OH$^-$-Enhanced Alkaline Hydrogen Evolution Reaction at the Au(111) Electrode},
author = {Er-Fei Zhen and Tao-Qi Zong and Lang Qin and Bai-Quan Zhu and Jun Cai and Marko M. Melander and Yan-Xia Chen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.07800},
year = {2025}
}