BaRuO3 薄膜催化活性表面的激活用于碱性析氢反应
材料科学
2025-12-08 v1
摘要
电化学反应过程中表面的动态重构在决定电催化剂性能方面起着关键作用。然而，由于重构发生在原子层面，对于具有定义不明确晶格的传统粉末型催化剂而言，直接观察和阐明底层机制是困难的。在本研究中，3C BaRuO3（BRO）外延薄膜的催化活性表面在碱性析氢反应（HER）条件下通过表面 Ru 簇的动态引入而显现。基于过电位 100 mV 处的质量活性，本征 HER 性能在初始 HER 循环后立即从 0.11 急剧提升至 7.72 A/mg，并在连续运行后最终饱和于 1.05 A/mg。在碱性 HER 条件下由选择性 Ba 浸出驱动的催化剂表面 Ru 簇的形成在实验中被观察到。密度泛函理论计算表明，由于动态 Ru₆ 簇的形成，H* 吸附增强使 HER 活性提高。进一步通过验证薄膜厚度的原子级控制可有效维持高活性状态，提出了稳定 BRO'激活'活性表面的策略。本研究为设计和稳定用于碱性 HER 的高活性 Ru 基电催化剂提供了基本见解。
引用
@article{arxiv.2512.05363,
title = {Awakening catalytically active surface of BaRuO3 thin film for alkaline hydrogen evolution},
author = {Jegon Lee and Dohyun Kim and Seulgi Ji and Sangmoon Yoon and Seung Hyun Nam and Jucheol Park and Jin Young Oh and Seung Gyo Jeong and Jong-Seong Bae and Sang A Lee and Heechae Choi and Woo Seok Choi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.05363},
year = {2025}
}
备注
24 pages, 5 figures. This work has been accepted for publication in Chinese journal of catalysis in October 2025. Jegon Lee, Dohyun Kim and Seulgi Ji contributed equally to this work. Woo Seok Choi, Heechae Choi and Sang A Lee are corresponding authors