酸性介质中 MoS$_2$/BP 与 MoSSe/BP 上析氢反应的电催化研究
材料科学
2022-08-18 v1 化学物理
摘要
通过电化学析氢反应（HER）生产分子氢（H）正被积极探索以寻找如 MoS 般地球储量丰富且低成本的非贵金属电催化剂。尽管其在酸中稳定，但其应用受限于催化惰性的基面、较差的电传输以及界面处低效的电荷转移。因此，本工作考察其双层范德瓦耳斯异质结构（vdW HTS）。第二组成单层的磷化硼（BP）因在氧和水环境中均具化学稳定性，作为电极材料具有优势。在此，我们基于密度泛函理论（DFT）框架，在电化学双电层模型下对 BP 单层、MoS/BP 和 MoSSe/BP vdW HTSs 的 HER 进行了第一性原理计算。采用爬坡图像微动弹性带法（CI-NEB）确定 Tafel 和 Heyrovsky 反应的最小能量路径。计算表明 Tafel 反应无反应势垒。此后，对于 Heyrovsky 反应，我们得到 vdW HTSs 中的反应势垒低于 BP 单层。随后，我们观察到在高覆盖度（25%）和 1/3 H 浓度（conc.）情况下，MoS/BP 与 MoSSe/BP vdW HTSs 的反应曲线无显著差异。然而，在小覆盖度（11%）和 1/3 H conc. 下，MoSSe/BP 表现出无反应势垒的可行 Heyrovsky 反应。最后，通过比较 1/4 H conc. 下的覆盖度，我们推断高覆盖度低浓度与低覆盖度高浓度适于经由 Heyrovsky 反应路径的 HER。
引用
@article{arxiv.2208.07971,
title = {Electrocatalytic Study for Hydrogen Evolution Reaction on MoS$_2$/BP and MoSSe/BP in Acidic Media},
author = {Arunima Singh and Preeti Bhumla and Manjari Jain and Saswata Bhattacharya},
journal= {arXiv preprint arXiv:2208.07971},
year = {2022}
}