基于 MXene 上铂单原子催化剂的析氢反应厚度依赖催化活性
材料科学
2023-08-29 v1
摘要
氢作为最清洁的能源载体，是化石燃料的一种有前景的可再生替代资源。探索高效且低成本的制氢方法兴趣日增。近期实验表明，固定在 MXene 金属空位上的单个铂原子可实现高效析氢反应（HER）。本文利用第一性原理计算，设计了一系列不同厚度和端基（n = 1、2 和 3，Tx = O、F 和 OH）的取代型 Pt 掺杂 Tin+1CnTx（Tin+1CnTx-PtSA），并研究量子限域效应对 HER 催化性能的影响。令人惊讶的是，我们揭示了 MXene 层对 HER 性能具有很强的厚度效应。在各种表面端基衍生物中，Ti2CF2-PtSA 和 Ti2CH2O2-PtSA 被发现是最佳 HER 催化剂，其吉布斯自由能变化 ΔG*H ~ 0 eV，符合热中性条件。第一性原理分子动力学模拟表明 Ti2CF2-PtSA 和 Ti2CH2O2-PtSA 具有良好的热力学稳定性。本工作表明 MXene 的 HER 催化活性并非仅由表面局部环境（如 Pt 单原子）决定。我们指出了厚度调控和基底表面修饰在实现高性能 HER 催化活性中的关键作用。
引用
@article{arxiv.2308.14432,
title = {Thickness-dependent catalytic activity of hydrogen evolution based on single atomic catalyst of Pt above MXene},
author = {Zheng Shu and Yongqing Cai},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.14432},
year = {2023}
}