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由拓扑极化导致的高效析氢反应

材料科学 2024-09-09 v1

摘要

具有拓扑表面态(TSS)的材料为析氢反应(HER)提供了引人入胜的平台。基于对 A3BA_3 B (AA = Ni、Pd、Pt;BB = Si、Ge、Sn) 的系统性第一性原理计算,我们提出由 Zak 相表征的拓扑电极化可成为设计高效 HER 催化剂的关键。对于 A3BA_3 B,我们表明 Zak 相在整个 (111) 投影布里渊区取非平庸值 π\pi,从而在表面引起量子化电极化电荷。在那里,依赖于吸附位点,氢(H)原子与 TSS 杂化而非与体相态杂化。当杂化具有介于共价与离子键之间的中间特征时,H 态在能谱中局域化,且由 H 吸附引起的吉布斯自由能变化 (ΔG\Delta G) 变小。即 H 态与衬底间的相互作用变得相当弱,这是利于 HER 的情形。值得注意的是,我们表明 Pt3_3Sn 与 Pd3_3Sn 的 ΔG\Delta G 分别仅为 -0.066 与 -0.092 eV,几乎为 Pt 值的一半。

关键词

引用

@article{arxiv.2207.10337,
  title  = {Efficient hydrogen evolution reaction due to topological polarization},
  author = {Ming-Chun Jiang and Guang-Yu Guo and Motoaki Hirayama and Tonghua Yu and Takuya Nomoto and Ryotaro Arita},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2207.10337},
  year   = {2024}
}

备注

12 pages, 6 figures