主动旋状态导数氢演化反应催化活性评估

旋状态在调制过渡金属（TM）基化合物的电催化活性方面起着关键作用，但定量评估活性-旋状态关联性仍是一个巨大挑战。本文提出一种“活性指数n”作为描述子，用于评估TM基催化剂旋状态的活性。n描述子综合了三个关键电子参数：活性旋状态的比例（P）、宽度范围（R）和中心值cc，共同构成了由固有活性位点及其局部配位环境引起的电子结构调制。以1T相ZrSe2载备TM原子（TM=Sc至Ni）为原型，发现亨利自由能与n值之间遵循线性关系，即vGH随n值降低而减小。值得注意的是，ZrSe2-Mn表现出最优n值（-0.56），对应最佳氢演化反应活性，vGH为0.04 eV，较Pt（vGH=-0.09 eV）更接近热中性理想值（0 eV）。该关系表明n是TM基催化剂氢演化反应活性旋状态的有效描述子。我们的研究为氢演化反应活性-旋状态关联性提供了基本性洞见，为催化剂设计提供了新策略。