单原子锚定的新型二维 MoSi2N4 单层用于高效电还原 CO2 制甲酸和甲烷
介观与纳米尺度物理
2022-10-26 v1
摘要
将 CO2 高效且选择性地电还原为高附加值化学品和燃料已成为 CO2 转化的重要途径，然而其依赖于具有可控产物选择性和反应路径的催化剂。本工作中，通过第一性原理计算，我们确定了五种催化剂（TM@MoSi2N4，TM = Sc、Ti、Fe、Co 和 Ni），由锚定在 MoSi2N4 单层上的过渡金属原子构成，其催化性能可通过调节负载金属原子的 d 带中心与占据数来控制。在 CO2 还原过程中，单金属原子作为活性位点激活 MoSi2N4 惰性基面，且所设计的电催化剂在 CO2 还原中表现出优异活性。有趣的是，HCOOH 是 CO2 在 Co@MoSi2N4 催化剂上还原的优先产物，其决速势垒为 0.89 eV，而其余四种催化剂更倾向于将 CO2 还原为 CH4，决速势垒为 0.81–1.24 eV。此外，MoSi2N4 是一种极端空气稳定材料，这将促进其在多种环境中的应用。我们的发现为实验工作提供了一种具有高活性、选择性且适用于可再生能源技术的有前景候选催化剂。
引用
@article{arxiv.2210.14211,
title = {Single-atom anchored novel two-dimensional MoSi2N4 monolayers for efficient electroreduction of CO2 to formic acid and methane},
author = {Wei Xun and Xiao Yang and Qing-Song Jiang and Ming-Jun Wang and Yin-Zhong Wu and Ping Li},
journal= {arXiv preprint arXiv:2210.14211},
year = {2022}
}
备注
17 Pages, 5 figures