过渡金属-四氰基喹诺二甲烷单层作为电催化氮还原反应的单原子催化剂
化学物理
2020-08-19 v1 材料科学
应用物理
摘要
将地球富含的二氮转化为高附加值化学品氨是一个重要且具有挑战性的课题。与传统哈伯-博施工艺相比，电催化氮还原反应（NRR）是一种节能且环保的方法。电催化 NRR 的主要任务是寻找能够有效活化二氮并表现出高选择性和稳定性的电催化剂。单原子催化剂可作为一个良好的解决方案。在本工作中，借助第一性原理密度泛函理论、分子动力学计算和两步筛选过程，我们确认负载于四氰基喹诺二甲烷单层上的单 Sc 和 Ti 原子（Sc,Ti-TCNQ）是优异的 NRR 电催化剂候选。由于 TM-TCNQ 的接受-捐赠机制和出色的电子结构，N2 吸附和活化是有效的，且吉布斯自由能图显示 Sc-TCNQ 和 Ti-TCNQ 分别通过酶促-连续混合路径表现出 0.33 和 0.22 V 的低 NRR 过电势。此外，还验证了相对于 HER 的选择性以及 Sc/Ti-TCNQ 单层的稳定性。本工作为设计用于 NRR 及其他催化应用的新型单原子催化剂开辟了新途径。
引用
@article{arxiv.2004.02424,
title = {Transition Metal-Tetracyanoquinodimethane Monolayers as Single-Atom Catalysts for Electrocatalytic Nitrogen Reduction Reaction},
author = {Yiran Ying and Ke Fan and Xin Luo and Haitao Huang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2004.02424},
year = {2020}
}
备注
32 pages, 10 figures