超越异质界面边界的平行化电催化固氮
材料科学
2021-09-30 v2
摘要
氮（N2）还原反应（NRR）是一种对哈伯-博施法具有生态友好性的替代方案，可高度可持续地生产氨（NH3）。然而，多步 NRR 路径中显著的上坡能是其串联反应的瓶颈。本文提出平行化反应的概念，利用多相氧化钒-氮化钒（V2O3/VN）杂化体系通过 NRR 主动促进 NH3 生成。密度泛函理论计算表明，V2O3/VN 结通过交换中间体 N2H4* 与 NH2* 产物来平行化 NRR 路径，从而避免朝向最终 NH3 生成的大量上坡能。此种交换由两物种覆盖度差异所驱动。该反应平行化策略对多步氮还原的影响在 V2O3/VN 结上得到展示：在 0.1 M 水溶液 KOH 电解质中，相对于可逆氢电极于 -0.3 V 下，氨产率提升至 18.36 micro mol h^-1 cm^-2，法拉第效率（FE）达 26.62%，其 FE 值分别为单相 V2O3 与 VN 的 16.95 倍与 6.22 倍。因此，将多相氧化物/氮化物引入过渡金属基电催化剂可成为实现替代性 N2 固定方法的有前景途径。
引用
@article{arxiv.2012.10625,
title = {Parallelising Electrocatalytic Nitrogen Fixation Beyond Heterointerfacial Boundary},
author = {Tae-Yong An and Minyeong Je and Seung Hun Roh and Subramani Surendran and Mi-Kyung Han and Jaehyoung Lim and Dong-Kyu Lee and Gnanaprakasam Janani and Heechae Choi and Jung Kyu Kim and Uk Sim},
journal= {arXiv preprint arXiv:2012.10625},
year = {2021}
}
备注
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