用于固氮的过渡金属双核位点高通量筛选
材料科学
2020-09-15 v1
摘要
随着金属(M)-Nx 作为一种有前景的催化中心被发现，单原子催化剂(SACs)在 N2 还原反应(NRR)中引发了极大热情。然而，由于催化中心不恰当的吸附行为，现有 SACs 的性能（包括较差的活性和选择性）远不能满足工业要求。通过第一性原理高通量筛选，我们发现合理构建分布在石墨氮化碳上的 Fe-Fe 双原子中心位点(Fe2/gCN) 折中了吸附 N2H 与 NH2 的能力，在 23 种不同的过渡金属(TM)中心中实现了最佳的 NRR 性能。我们的结果表明，Fe2/gCN 可实现 100% 的 NH3 法拉第效率。令人印象深刻的是，Fe2/gCN 的极限电势估计低至 -0.13 V，这是迄今所报道理论结果中的最低值。多层级描述符（吸附 N2 上的多余电子与集成晶体轨道哈密顿布居）从能量、电子结构与基本特征的角度阐明了 NRR 活性的起源。作为电催化 NRR 中的普遍问题，源于基底分解的氨污染可被克服。我们的预测为 NH3 的电催化合成提供了新平台，有助于进一步阐明结构-性能关联。
引用
@article{arxiv.2009.06268,
title = {High Throughput Screening of Transition Metal Binuclear Site for N2 Fixation},
author = {Xingshuai Lv and Wei Wei and Baibiao Huang and Ying Dai and Thomas Frauenheim},
journal= {arXiv preprint arXiv:2009.06268},
year = {2020}
}