具有 H* 中间体调制表面的拓扑硅化铁用于中性介质中硝基苯的高效电催化加氢
化学物理
2024-03-26 v1 材料科学
摘要
硝基苯（Ph-NO2）的电催化加氢反应（EHNR）被认为是生产高价值苯胺（Ph-NH2）的传统热催化过程的潜在替代方案。然而，由于缺乏稳健的催化剂和较低的表面 H* 覆盖度，EHNR 面临着性能不佳和机理不明的挑战。在此，我们通过无溶剂微波策略构建了一类不含贵金属的拓扑 FeSi（M-FeSi）材料，用于中性介质中的高效 EHNR。令人印象深刻的是，得益于 M-FeSi 催化剂表面丰富的活性 H* 中间体，该拓扑 M-FeSi 催化剂在中性介质中经过 200 C 后，展现出 99.7% 的 Ph-NO2 转化率和 93.8% 的 Ph-NH2 产率，优于以往的候选催化剂以及在相同条件下通过传统电弧熔炼法合成的 FeSi 催化剂。此外，理论计算验证了 M-FeSi 催化剂上高的表面 H* 覆盖度有利于将速率决定步骤从 Ph-NO2* 到 Ph-NO* 切换为 Ph-NO* 到 Ph-NHOH*，从而降低了电催化生产 Ph-NH2 的总能垒。
引用
@article{arxiv.2403.16455,
title = {Topological iron silicide with H* intermediate modulated surface for efficient electrocatalytic hydrogenation of nitrobenzene in neutral medium},
author = {Yuchen Wang and Yaoyu Liu and Zhiyue Zhao and Zhikeng Zheng and Alina M. Balu and Rafael Luque and Kai Yan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2403.16455},
year = {2024}
}