用于发现N2电还原催化剂的 slab 图卷积神经网络
材料科学
2019-03-28 v2
摘要
开发具有低起始电位和高法拉第效率的N2电还原反应(NRR)催化剂备受期待，但仍具挑战性。机器学习(ML)近来作为加速材料发现的补充工具而出现；然而尚未有针对NRR的ML模型被开发。在此，我们开发并报道了slab图卷积神经网络(SGCNN)，一种准确且灵活的适用于催化表面反应的ML模型。基于自行积累的2699个表面计算数据库，SGCNN预测与NRR性能相关的五种关键吸附物(*H、*N2、*N2H、*NH、*NH2)的结合能(跨度达8 eV)，平均绝对误差仅为0.23 eV。与以往可用模型不同，SGCNN避免使用第一性原理水平的输入，而是完全基于元素周期表中均可直接获取的元素性质；由此可实现真正的加速。t分布随机邻域嵌入(t-SNE)分析揭示，平均d电子占据数介于4和5之间的二元金属间化合物有可能降低N2电还原的起始电位。
引用
@article{arxiv.1812.02949,
title = {Slab Graph Convolutional Neural Network for Discovery of N2 Electroreduction Catalysts},
author = {Myungjoon Kim and Byung Chul Yeo and Sang Soo Han and Donghun Kim},
journal= {arXiv preprint arXiv:1812.02949},
year = {2019}
}
备注
We recently found errors in some of our computational results, and are now in the process of revising them. Since these results may confuse the readers, we would like to withdraw in the meantime, and to resubmit the new version after the revision processes completed