卷积神经网络与火山图：二维单原子催化剂的筛选与预测
材料科学
2024-02-07 v1
摘要
单原子催化剂（SACs）已成为催化化学反应的前沿，然而活性元素与载体材料的多样组合以及配位环境的性质，使得传统方法难以搜寻具有优异催化性能的最佳 SAC 体系。在此，通过将多分支卷积神经网络（CNN）分析模型整合到基于混合描述符的活性火山图中，我们对由锚定在六种二维载体（包括石墨相氮化碳、氮掺杂石墨烯、双空位石墨烯、黑磷、氮化硼和 C2N）上的多种金属单原子组成的二维 SAC 体系进行了筛选，以实现高效的 CO2RR。从建立中间体吸附能与多种电子及基本描述符之间的关联图开始，单一描述符失去了预测催化活性的效力。因此，采用利用二维电子态密度（eDOS）作为输入来预测吸附能的多分支 CNN 深度学习模型。引入涵盖 C 型和 O 型 CO2RR 中间体的混合描述符来构建火山图和极限电位周期表，旨在直观筛选用于高效将 CO2 还原为 CH4 的催化剂候选者。进行了 eDOS 遮蔽实验以揭示单个轨道对吸附能的贡献。为了探索支配实际工程催化 CO2RR 活性的电子尺度原理，采用了基于 CNN 模型的逐轨道 eDOS 平移实验。本研究涉及在改变负载单原子时检查吸附能及相应的催化活性。这项工作提供了一个切实可行的框架，为理论筛选和实验合成提供信息，从而为系统设计高效 SACs 铺平道路。
引用
@article{arxiv.2402.03876,
title = {Convolutional Neural Networks and Volcano Plots: Screening and Prediction of Two-Dimensional Single-Atom Catalysts},
author = {Haoyu Yang and Juanli Zhao and Qiankun Wang and Bin Liu and Wei Luo and Ziqi Sun and Ting Liao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.03876},
year = {2024}
}