通过过渡金属网络的拓扑调控实现可逆高容量富锂正极
材料科学
2025-10-29 v2 化学物理
摘要
开发高能量密度电池对推进可持续能源技术至关重要。然而，主流正极材料如富锂氧化物（包括 LiMnO）因氧氧化还原反应——同时也赋予其高容量——而面临容量衰减，表现为不可逆的氧释放与结构退化。其原子尺度的退化机制以及能否使其可逆，仍是悬而未决的问题。本文利用具有第一性原理精度的亚微秒尺度分子动力学模拟，直接可视化 LiMnO 的完整充放电循环，揭示了导致退化的 O 填充纳米空位的完整生命周期，并确定了空位在放电时能够完全修复的临界尺寸极限。结果表明，Mn 阳离子网络的拓扑结构是调控空位生长、合并与可修复性的关键因素。基于一种结构拓扑指导的设计原则，我们在计算上开发了一种新型 LiMnO 结构，其 Mn 晶格呈 Kagome 型图案，即使在极端 80% 脱锂条件下也展现出完全的电化学可逆性。本工作建立了设计高能量正极的新范式，将研究重心从缓解损伤转向通过原子层面的过渡金属网络拓扑调控来构建本征稳定性。
引用
@article{arxiv.2510.23098,
title = {Topological Control of Transition Metal Networks for Reversible High-Capacity Li-rich Cathodes},
author = {Changming Ke and Yudi Yang and Minjun Wang and Jianhui Wang and Shi Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.23098},
year = {2025}
}
备注
19 pasges, 5 figures