深度解析 LixNiO2 中的氧化还原补偿机制
材料科学
2024-01-24 v1 强关联电子
摘要
锂离子电池的性能取决于电极材料更快且可逆地交换锂离子和电子的能力。为此，富镍层状金属氧化物，尤其是 LiNiO2，是实现高电压和高容量的极具吸引力的电极候选材料。尽管具有吸引力，但其工业化的若干缺点与不同形式的表面和体相不稳定性有关。这些不稳定性源于涉及阳离子与阴离子之间电荷转移的氧化还原过程。因此，需要基于进一步实验证据的基础理解，以解析 LiNiO2 中从表面到体相的阳离子与阴离子电荷转移。本文中，我们通过由从头算模拟支持的能量依赖型芯能级 HAXPES，解析了 LixNiO2 电极中从极表面直至 30 nm 深度的电荷补偿过程中镍和氧的作用。我们强调了由于 LiNiO2 的负电荷转移和键/电荷不对称特征，氧在从 LiNiO2 到 NiO2 的体相电荷补偿机制中的核心作用。这种体相行为进而导致了脱锂过程中的表面脱氧和镍还原。
引用
@article{arxiv.2401.12812,
title = {Depth-resolving the redox compensation mechanism in LixNiO2},
author = {Roberto Fantin and Thibaut Jousseaume and Raphael Ramos and Gauthier Lefevre and Ambroise Van Roekeghem and Jean-Pascal Rueff and Anass Benayad},
journal= {arXiv preprint arXiv:2401.12812},
year = {2024}
}