SnO 的可逆锂化：一个三相过程

高可逆容量是任何可充电电池的关键特性。在锂离子电池技术中，氧化锡负极确实满足这一要求，但容量的快速衰减阻碍了其全面商业化。利用第一性原理计算，我们提出了一个微观模型，该模型阐明了 SnO 的可逆锂化/脱锂过程，并揭示了锡的烧结会导致 SnO 基负极的严重退化。当初始不可逆转变结束后，活性负极颗粒由被锡双层分隔的锂氧化物层组成。在随后的可逆锂化过程中，锂氧化物经历两次相变，导致氧化物富锂并形成层状 SnLi 复合物。我们发现，模型预测的负极体积膨胀和电压曲线与实验吻合良好，且层状负极颗粒具有高导电性，理论可逆容量为每个 SnO 主体单元容纳 4.5 个锂原子。该模型表明，颗粒结构必须保持层状才能维持其可逆容量，而电池负极的薄膜设计可能是解决容量衰减问题的一种方法。