单原子催化剂界面动力学与催化行为研究

单原子催化剂（SACs）因其将金属颗粒缩减至原子尺度，使其局部环境可被精细调控，从而在活性和选择性方面实现增强的催化性能而受到广泛关注。尽管存在这种潜力，但其应用主要局限于金属催化反应中的小分子转化。在本研究中，我们构建了一种基于纳米孔碳（NPC）支持的多样化单原子镍（Ni）催化剂。该催化剂通过实现碳-氮键的形成以及SAC中的界面动力学，实现了突破。本研究采用基于第一性原理的密度泛函理论模拟，建立了此类SAC的反应动力学与催化行为。其动态特性包括一种独特的氮嵌入位点，展现出卓越的碱性作用。该碱性迅速调节界面环境，使吸附原子能够动态移动至NPC物种中，由于卓越的立体效应，这显著改变了Ni SACs中的反应路径。该研究表明，SACs的能力可以扩展到包括更广泛复杂反应的催化体系，为开发新型高效合成方法以制造增值分子产品提供了巨大前景。