单硼原子锚定于石墨相氮化碳纳米片(B/g-C$_2$N)作为固氮光催化剂的第一性原理研究
材料科学
2019-10-21 v1
摘要
光催化氮还原是颇具前景的制氨途径，当前问题在于寻找高活性且低成本的催化剂。基于第一性原理计算，将单硼原子锚定在 g-CN 上形成 B/g-CN，结果表明 B/g-CN 可用作 N 固定的潜在光催化剂。将 B 原子引入 g-CN 后，能隙由 2.45 eV 降至 1.21 eV，并在可见光区域表现出强吸收。此外，N 可通过酶促机制在 B/g-CN 上以 0.07 V 的低起始电势和 0.50 eV 的速率决定势垒被高效还原。B/g-CN 与 N 之间的“接受-捐赠”相互作用对活化 N 起关键作用，B/g-CN 的 BN 部分充当活性与传输中心。其活性源于 N 的 11* 轨道与 B/g-CN 分子轨道之间的强相互作用，1 轨道的电离与 1* 轨道的填充可显著增大 NN 键长，从而实现 N 的活化。总之，本工作表明 B/g-CN 是一种有前景的 N 固定光催化剂。
引用
@article{arxiv.1910.08346,
title = {Single Boron Atom Anchored on graphitic carbon nitride nanosheet (B/g-C$_2$N) as a photocatalyst for Nitrogen fixation: A First-Principles Study},
author = {Hao-Ran Zhu and Shi-Hao Wei and Da-Yin Hua},
journal= {arXiv preprint arXiv:1910.08346},
year = {2019}
}