基于铋催化剂的电化学CO2还原：单晶体还是混合相
化学物理
2024-09-19 v1 材料科学
摘要
金属铋具有非毒性和经济实惠的特点。基于铋的催化剂已展现出对CO2的电化学还原反应（CO2RR）中高效产生成醛酸 (HCOOH) 的能力，并有效抑制氢气发生反应（HER）。尽管已有许多实验报道关于其对CO2还原性能的研究，但其价态和晶面对CO2RR选择性（例如HCOOH与CO）的影响仍在争议中。本文采用密度泛函理论（DFT）进行了全面研究，包括铋的三种典型价态：0（Bi）、+3（Bi2O3）和+5（Bi2O5），以及常研究的晶面。结果表明，金属Bi对HCOOH选择性较差，但对CO2的转化率较高；Bi2O3表现出良好的HCOOH产率选择性，但对CO2的转化率较低。对于Bi2O5，所有研究表面在HCOOH和CO产生工况下均存在较高的能垒，而HER反应的能垒较低，表明铋的+5价状态不适用于2电子传递反应。随后，我们进一步考察了氧含量对HCOOH选择性和CO2转化率的影响。有趣的是，我们发现Bi的部分氧化有助于提高选择性和转化率。基于这些观察，我们建议，未来实验中Bi（0）与Bi2O3（+3）相混合的组合相比单晶体更为理想。
引用
@article{arxiv.2409.11648,
title = {On the electrochemical CO2 reduction by Bi-based catalysts: single crystals or mixture phases},
author = {Mengting Zhou and Hongxia Liu and Juntao Yan and Qingjun Chen and Rong Chen and Lei Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2409.11648},
year = {2024}
}