纳米尺度铁基氧载体在化学链甲烷部分氧化中实现近100% CO选择性
化学物理
2020-01-08 v1
摘要
化学链甲烷部分氧化为甲烷利用提供了一条能源和成本高效的途径。然而，在最先进的化学链系统中存在可观的CO2共生产，导致增值燃料或化学品的产率降低。本工作表明，使用尺寸为2~8 nm的氧化铁纳米颗粒作为氧载体，可以在甲烷部分氧化反应中显著抑制CO2的共生产。为了在高温下稳定这些纳米颗粒，它们被嵌入有序、气体可渗透的介孔二氧化硅基质中。我们在750°C至935°C的循环氧化还原系统中实验获得了近100%的CO选择性，该温度范围显著低于传统氧载体系统。密度泛函理论计算阐明了这种选择性的起源，并揭示CH4吸附能随纳米颗粒尺寸增大而降低。这些计算还表明，纳米颗粒表面的低配位晶格氧原子显著促进Fe-O键断裂和CO形成。我们设想，嵌入式纳米结构氧载体有潜力作为一个通用材料平台，在高温氧化还原反应中实现100%的选择性。
引用
@article{arxiv.1906.11160,
title = {Near 100% CO Selectivity in Nanoscaled Iron-Based Oxygen Carriers for Chemical Looping Methane Partial Oxidation},
author = {Yan Liu and Lang Qin and Zhuo Cheng and Josh W. Goetze and Fanhe Kong and Jonathan A. Fan and Liang-shih Fan},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.11160},
year = {2020}
}