轻金属功能化氧化硼单层作为高效储氢材料：来自 DFT 模拟的见解

极高的质量能量密度、自然丰度、广泛应用和环境友好性使氢气 (H2) 成为清洁能源选项中的佼佼者。然而，向清洁和可再生能源应用的过渡以及 H2 经济的实现需要高效的 H2 存储介质。基于材料的 H2 存储是一个可行的选择，因为液化和加压存储分别需要超低温度 (-253{\deg}C) 和极高压力 (700 atm)。在本工作中，我们强调了最近合成的用轻金属 (Li、Na、K 和 Ca) 功能化的氧化硼 (BO) 单层卓越的 H2 存储能力。我们的计算方法采用密度泛函理论 (DFT)、从头算分子动力学 (AIMD) 和热力学分析，揭示了有希望的结果。我们发现多达四个金属掺杂剂 (Li、Na、K 和 Ca) 可以吸附在 BO 单层上，并具有显著强的结合能。重要的是，这些结合能超过了母体金属块体的内聚能，从而稳定了晶体完整性，这一点已由 AIMD 模拟证实。BO 上的每个金属掺杂剂通过静电和范德华相互作用有效地吸附多个 H2 分子。有趣的是，金属功能化的 BO 单层表现出高达 11.75 wt% 的卓越 H2 重量容量。这些有希望的容量超过了美国能源部为 2025 年设定的 5.50 wt% 目标。遵循同样的指导原则，每个 H2 分子的平均结合能在 -0.17 至 -0.32 eV 范围内。通过基于朗缪尔吸附模型的统计热力学分析研究了实际工作条件下 H2 的吸附和解吸，进一步支持了金属功能化 BO 单层在基于材料的 H2 存储应用中的潜力。