面向电化学合成氨的单原子催化剂稳健活性位点设计
材料科学
2020-07-21 v1 化学物理
摘要
本工作中，我们以单原子体系作为合成氨的材料类例，提供了一个对参数选择具有稳健性的计算方法论框架。将其应用于 Pt/g-CN、Ru/g-CN 与 Fe/g-CN，我们利用通过贝叶斯误差估计泛函（BEEF）收集的泛函集合生成极限电势的集合，以稳健预测催化活性。进而将其扩展至研究 NRR 反应中间体间的标度关系，并借此确定 NNH* 为这些关系的最佳描述符。此外，概述了研究选择性的流程，并给出了分析选择性-活性权衡的更稳健方法。对于该类单原子材料，我们发现选取位于活性火山强吸附支上的催化剂值得进一步探索。鉴于所提方法易于集成且额外计算成本极低，我们认为其应成为多电子电化学反应分析工作流的常规环节。
引用
@article{arxiv.2007.10318,
title = {Robust Active Site Design of Single Atom Catalysts for Electrochemical Ammonia Synthesis},
author = {Lance Kavalsky and Venkatasubramanian Viswanathan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2007.10318},
year = {2020}
}
备注
38 pages, 8 figures, 12 pages of Supporting Information