各向异性二维半导体 ReSe$_{2}$ 中电子能带的轨道成分可视化

许多层状材料的性质在从其体相减薄至单层的过程中会发生变化，例子包括 2H 半导体过渡金属二硫族化物中的间接带隙到直接带隙的转变，以及后过渡金属单硫族化物和黑磷中价带结构随厚度的变化。在这里，我们使用角分辨光电子能谱研究单层 ReSe$_{2}$（一种具有畸变 1T 结构和面内各向异性的半导体）的电子能带结构。通过改变入射光子的偏振，我们证明对于 ReSe$_{2}$，与 2H 材料不同，面外过渡金属 $d_{z^{2}}$ 和硫族 $p_{z}$ 轨道对价带顶的贡献不显著，这解释了报道中该化合物的电子结构随层数变化微弱的现象。我们使用扫描隧道光谱估计了原始 ReSe$_{2}$ 的带隙为 1.7 eV，并探讨了钾表面掺杂对带隙的影响。在完全掺杂的情况下，估计带隙下限为 1.4 eV，表明依赖于掺杂的多体效应显著影响 ReSe$_{2}$ 的电子性质。我们的结果得到了密度泛函理论计算的支持，为铼二硫族化物偏振依赖光学性质背后的机制提供了深入理解，并突出了它们在二维晶体中的地位。