ReSeS 单层中对称破缺相关电子结构的调制

由于二维材料具有优异的物理性能，吸引了大量研究者的注意。在本文中，我们讨论了一种具有极低对称性的过渡金属硫化物 ReSeS 单层（1T" 相），其属于 P1 空间群，具有 Jauns 结构。由于中心反演对称性的破缺，振动光谱中的拉曼活性模式和红外活性模式不再互斥，这成为该材料的光谱指纹。第一性原理计算表明，随着材料几何变形，带隙会减小，我们提出了两种模型来解释这一现象并提供物理机制。第一种模型需要构建低对称性 Wannier 分析简化哈密顿量，以获得混合轨道的 4 个能级，然后通过这些能级之间的差异来定性描述带隙的变化；第二种模型通过价带和导带的键合或反键合特性来分析带隙的变化。我们指出这是一种“饱和效应”，即价带和导带能量在变形下难以进一步改变，导致在压缩和拉伸变形下带隙均会减小。同时，我们讨论了 ReSeS 的一种金属相 1T' 相，以解释带隙的形成。相较于 1T" 相，1T' 相具有更高的对称性。1T' 相中半填满的 d 轨道带会不稳定并分裂为键合带和反键合带，从而导致带隙的开启。这一过程也称为 Peierls 相变。最后，我们计算了电子有效质量和吸收光谱。结果表明，ReSeS 在制备电气或光学器件方面具有潜力。