二维单层材料带边光学跃迁效率的高通量计算研究

我们对一系列非磁性二维单层材料（具有直接带隙）的光学矩阵元之间进行了高通量密度泡函理论计算。根据光学耦合强度对材料进行排序，鉴别出具有可与 MoS₂ 相当或更高光学耦合效率的过渡金属氮氟化物（ZrNCl、TiNBr、TiNCl）和铋硫化物卤化物（BiTeCl）。尽管大多数二维材料具有强纤维平面偶极跃迁，但由于缺乏垂直方向分量，仍不及批量半导体。为阐明介导跃迁，我们引入了轨道重叠张量，并在异常诱生有效电荷与光学耦合之间建立了相关性，将电荷 redistributed 与跃迁强度联系起来。我们还识别出硫化物介导的 d-d 跃迁作为过渡金属硫化物中光学响应的关键机制。我们推导了包含多谷效应的解析辐射复合模型，发现激子修正对于准确预测寿命至关重要。某些直接带隙材料表现为最低能量态为暗激子，从而归类为准直接带隙半导体，这对于调控激子复合动力学至关重要。