ARPES揭示的二维InSe中间接到直接带隙的转变

III-VI族后过渡金属硫属化合物（InSe和GaSe）的原子级薄膜构成了一类有趣的二维半导体，其带隙随晶体中层数发生强烈变化[1-4]，且具体而言对于InSe，早先有预测表明其从块体的直接带隙[5,6]转变为单层和双层中的弱间接带隙[7-11]。在此，我们应用具有亚微米空间分辨率的角度分辨光电子能谱（$\mu$ARPES）来可视化机械剥离InSe晶体的层数依赖价带结构。我们表明，对于1层和2层InSe，价带极大值偏离$\mathbf{\Gamma}$点，形成间接带隙，而导带边已知位于$\mathbf{\Gamma}$点。相反，对于六层或更多层，带隙变为直接带隙，与理论预测吻合良好。高质量的单层和双层样品使我们能够在光致发光光谱中分辨出带边激子（A）与涉及一对较深层价带（在$\mathbf{\Gamma}$处简并）中空穴的激子（B），其分裂与$\mu$ARPES数据和DFT建模结果均一致。由于这两个价带之间对称性的差异，A激子发出的光应主要偏振于垂直于二维晶体平面的方向，我们已对少层InSe晶体验证了这一点。