离子聚集与氢键网络的持续同调分析

尽管实验工具与理论模型已取得巨大进展，离子聚集及其相关水氢键网络的微观结构的定量表征仍是一个挑战性问题。本文首次引入一种称为持续同调的新近数学方法，定量分析了离子聚集体系与氢键网络的内在拓扑性质。组装体系持续同调分析最具区分性的两个性质如下。第一，它不需要预定义的键长来构建离子或氢网络，持续同调结果仅由数据的形态结构决定。第二，它可直接度量离子聚集与氢键网络中环或孔的尺寸。为验证我们的模型，我们考虑了两个被广泛研究的体系，即由分子动力学模拟生成的 NaCl 与 KSCN 溶液。它们被认为代表两种聚集形态类型，即局域团簇与扩展离子网络。研究发现，这两种聚集类型具有可区分的拓扑特征，并能被我们的拓扑模型很好地刻画。对于氢键网络，KSCN 体系随浓度增加在其局域环结构中表现出更剧烈的变化，观察到大尺寸局域环结构的一致增加，且这些环的尺寸变得越来越多样。相比之下，NaCl 体系未显示大尺寸环的明显增加，而是观察到环结构平均尺寸的一致下降，且这些环的尺寸随浓度增加变得越来越均匀。