Fabry-Pérot振动强耦合的介观尺度分子模拟

发展超越单模近似的振动强耦合（VSC）理论框架，对于全面理解平面Fabry-Pérot腔实验至关重要。本文发展了一种广义腔分子动力学（CavMD）方案，用于模拟耦合到任意一维或二维光子环境的大量真实分子系综的VSC。该方法基于正则模式基下的Power-Zienau-Woolley哈密顿量，并采用分子系综的网格表示以降低计算成本。在模拟平面Fabry-Pérot腔中均匀分子分布的极化激元色散关系时，我们的数据强调了保持分子分布面内平移对称性的重要性。在此均匀极限下，CavMD给出的极化激元色散关系与解析理论一致，即纳入具有不同面内波矢（$k_{\parallel}$）的多个腔模所产生的光谱与单腔模系统相同。此外，CavMD揭示，当考虑非平衡极化激元动力学时，单模近似的有效性受到挑战，因为极化激元-极化激元散射发生在具有最近邻$k_{\parallel}$的模式之间。通过增大系统尺寸，还演示了用CavMD数值逼近宏观极限的过程。展望未来，我们的广义CavMD方法可能有助于理解振动极化激元的输运和凝聚。