基于多模量子模型研究的腔诱导分子转振动极化激元的非绝热动力学与光谱

我们在理论上研究由一个单一转振动双原子分子与光学法布里–珀罗（Fabry–Pérot）腔的两个简并、正交偏振模式相互作用所构成模型系统中形成的转振动极化激元的量子动力学与光谱。我们采用长度规范表示下的有效转振动 Pauli–Fierz 哈密顿量，并在二维角坐标分支空间中辨识出单激发振–极化激元态之间的三态振–极化激元锥形交叉（VPCIs）。下、上振动极化激元具有光–物质混合杂化特征，而中间态本质上为纯光子性。VPCIs 提供了单激发振动极化激元之间的有效布居转移通道，并体现为转动密度中的丰富干涉图样。光谱上，当外部红外激光场同时耦合分子与腔模式时，辨识出三个亮单激发态。非平凡的 VPCI 拓扑在上振动极化激元光谱区表现为显著的多峰序列，这可追溯至转–振–极化激元光–物质杂化态的出现。实验中普遍存在的腔模式自发辐射引起耗散性的强度衰减与峰展宽，主要影响纯光子中间态峰以及转–振–极化激元序列。