通过双量子相干谱消解振动极化子中的集体耦合
量子物理
2025-01-14 v1 化学物理
摘要
振动极化子由分子振动模式与光学腔体中的光子模式的强耦合形成。实验表明，振动强耦合可改变分子性质，甚至影响化学反应性。然而，分子群体中的相互作用复杂，导致修饰机制尚未完全理解。我们基于双量子相干技术模拟分子振动极化子的二维红外光谱，以深入了解这些混合光物质态的复杂多体结构。双量子相干独特地解析了混合光物质极化子的激发过程，允许直接探测所得态的无谐性。通过将腔体Born-OppenheimHartree-Fock假设与相应本征态的完整量子动力学模拟相结合，我们超越了简化模型系统。这使得我们能够研究自极化效应以及电子结构对腔体相互作用的响应对光谱特征的影响，甚至在单分子情况之外。
引用
@article{arxiv.2410.00494,
title = {Disentangling collective coupling in vibrational polaritons with double quantum coherence spectroscopy},
author = {Thomas Schnappinger and Cyril Falvo and Markus Kowalewski},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.00494},
year = {2025}
}