从集体振动强耦合揭示腔诱导分子极化机制
量子物理
2024-08-06 v4 材料科学
化学物理
摘要
我们证明，热平衡下分子的集体振动强耦合可在热力学极限下产生显著的局域电子极化。为此，我们首先表明，稀释气体极限下强耦合分子系综的完整非相对论Pauli-Fierz问题在腔Born-Oppenheimer近似中可化简为电子结构的腔-Hartree方程。因此，每个单独分子经历对所有其他分子偶极子的自洽耦合，在热力学极限（大系综）下该耦合达到不可忽略的值。因而集体振动强耦合可强烈改变系综内局域“热点”处的单个分子。此外，所发现的腔诱导极化模式具有零净极化，类似于连续形式的自旋玻璃（或更确切地说是极化玻璃）。我们的发现表明，对极化子化学的透彻理解需要对修饰电子结构进行自洽处理，这可引发众多迄今被忽视的物理机制。
引用
@article{arxiv.2306.06004,
title = {Unraveling a cavity induced molecular polarization mechanism from collective vibrational strong coupling},
author = {Dominik Sidler and Thomas Schnappinger and Anatoly Obzhirov and Michael Ruggenthaler and Markus Kowalewski and Angel Rubio},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.06004},
year = {2024}
}