基于简化半经典电动力学方法的极化子诱导 Purcell 效应
化学物理
2025-05-16 v2 光学
摘要
近期实验表明，极化子形成提供了一种修改局域分子过程的新策略，当大量分子被限制在光学腔内时。在此，本文研究了一种基于耦合 Maxwell–Schrödinger 方程的数值策略，用于在集体强耦合条件下模拟实际腔结构中的局域分子过程。在该方法中，仅少数分子（称为量子杂质）被量子力学处理，而其余宏观分子层和腔结构则使用介电函数建模。当一个嵌入洛伦兹介质中的单电子二能级系统被限制在二维布拉格谐振腔中时，我们的数值模拟揭示了极化子诱导的 Purcell 效应：当杂质频率与极化子频率匹配时，量子杂质的辐射衰减速率被腔显著增强，而当杂质与形成强耦合的体分子接近共振时，该速率有时会被大幅抑制。此外，该方法表明，由于包含实际腔结构，腔对光的吸收表现出依赖于拉比劈裂的抑制。我们的模拟还识别了该方法的一个基本局限——对极化子向暗模退相速率的不准确描述。这是因为当大多数分子使用简单介电函数建模时，暗模自由度未被显式包含。由于极化子诱导的 Purcell 效应与弱耦合下的 Purcell 效应以不同方式改变分子辐射衰变，这种极化子诱导效应可能有助于理解电子强耦合下极化子修饰光化学的起源。
引用
@article{arxiv.2412.04694,
title = {Polariton-induced Purcell effects via a reduced semiclassical electrodynamics approach},
author = {Andres Felipe Bocanegra Vargas and Tao E. Li},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.04694},
year = {2025}
}