真实腔中的分子极化激元动力学

极化激元化学过程中涉及的大量自由度，由于导致的高计算成本，极大地限制了任何从头算方法所能描述的系统。将光进行经典处理的半经典方法为克服这些限制提供了一条有前景的途径。在这项工作中，我们提出了一种新的实现，将模拟真实腔的麦克斯韦方程组数值传播与密度泛函紧束缚（DFTB）理论级别的量子电子动力学相结合。该实现允许模拟大量在原子级别描述的分子，并与通过数值求解麦克斯韦方程组获得的腔模相互作用。通过模拟实验装置，我们的方法能够计算透射光谱，并在其中观察到相应的极化激元信号。此外，我们还能获取局部信息，揭示单个分子依赖于其在腔内的数量、几何形状、位置和取向的复杂响应。