强光-物质相互作用下分子的非绝热分子动力学
介观与纳米尺度物理
2020-01-08 v2 化学物理
摘要
当分子系统与光学或等离激元腔中的受限光模式之间的相互作用强到足以克服耗散过程时，杂化的光-物质态（极化激元）成为系统中的基本激发。光与物质特性的混合改变了光物理和光化学性质。特别是，已有报道指出这些极化激元可用于控制光化学反应、电荷与能量转移以及其他过程。此外，根据近期研究，振动强耦合可用于共振增强热激活化学反应。本工作基于非绝热激发态分子动力学，建立了一个理论模型和一种高效的数值方法，用于研究分子与量子光强相互作用的动力学。该方法被用于研究腔中一个真实分子的顺反光异构化过程。数值模拟表明，通过调节腔的性质可以控制光化学反应。在所计算的例子中，当下极化激元态形成一个局域极小值时，异构化过程被抑制。此外，观察到的异构化减弱可通过光子能量和光-分子耦合强度进行调节。但跃迁偶极矩的涨落屏蔽了光-物质效应，使得通过耦合强度调节光化学性质变得更加困难。这些见解表明，通过特殊设计的光子或等离激元腔，对光化学反应进行量子控制是可能的。
引用
@article{arxiv.1906.11210,
title = {Non-Adiabatic Molecular Dynamics of Molecules in the Presence of Strong Light-Matter Interactions},
author = {Yu Zhang and Tammie Nelson and Sergei Tretiak},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.11210},
year = {2020}
}