分子激子极化子的半经典非迈阿伯纳动力学
化学物理
2024-10-23 v1
摘要
当分子系统与光学或等离子体腔中受约束的光模式相互作用足够强，以至于克服耗散过程时，混合光子-物质态（极化子）将作为系统中的基本激发态出现。光子与物质特性的混合会改变分子的光物理和光化学性质。已有报道指出，极化子态可用于控制光化学反应、电荷和能量传递，以及其他过程。此外，根据最近的研究，振动强耦合可用于共振性增强热力学活化化学反应。本文采用基于相量的多体态作为展开光子-物质哈密顿量的基函数。推导并在基于半经典 Ab Initio 多克隆 (AIMC) 协议的 NEXMD 软件包中实现了相应的非迈阿伯纳分子动力学方案。该方案通过模型分子（吡啶）进行演示，以证明其有效性。我们的Numerical结果表明，在AIMC模拟中，在初始松弛时间内，一致性与去相干过程是可区分的，而在混合量子-经典表面跳跃方法中则缺乏此类动力学。此外，我们的结果显示，光子-物质耦合在表面跳跃模拟中的影响较小。相反，在AIMC模拟中，松弛时间延长，导致内部转化减慢，最低电子激发态的平衡态分布积累减少。这凸显了在模拟激子极化子动力学中正确处理相干性的重要性。
引用
@article{arxiv.2410.16478,
title = {Semiclassical Nonadiabatic Molecular Dynamics for Molecular Exciton-Polaritons},
author = {Xinyang Li and Sergei Tretiak and Yu Zhang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.16478},
year = {2024}
}