光合复合体中的激子动力学：相干光与非相干光激发

本文考虑了受光源外部泵浦的分子系统的动力学。在完全量子力学的处理框架内，我们推导出一个通用公式，能够评估不同光特性对分子系统光致动力学的影响。我们表明，一旦光的特性通过某种两点关联函数已知，重建系统动力学所需的唯一信息就是约化演化超算符。后者原则上可通过超快非线性光谱学获得。考虑非相干光直接激发一个小型分子天线，我们发现由于与不同激子态相关的均匀线型重叠，相干性的激发是可能的。在马尔可夫和久期近似下，只有在快速弛豫下相干量才显著，并且激子态之间的布居和相干性在长时间下变得静态。我们还研究了光合复合体的激发由介观系统介导的情况。我们发现这种情况可以用相同的形式处理，只需一个表征介观系统超快涨落的特殊关联函数。我们以细菌绿小体作为这种介观介导体的例子，并提出能量传递的色素-蛋白质复合体的特性可能针对其相关天线的涨落特性进行了特殊调谐。