自然阳光能否诱导相干激子动力学？

本文系统考察了非相干阳光对模型光合分子聚集体激发的影响。对于封闭系统，阳光诱导的激发态相干性以与激子能隙成反比的平均振幅振荡，并达到一个取决于辐射场温度和相干时间的稳态振幅。对于开放系统，光诱导的动力学相干性弛豫到由与声子浴纠缠导致的非正则热分布所决定的静态相干性。激发态布居数向共同基态的衰变建立了由阳光驱动的非平衡稳态流，并定义了一个时间窗口以观测从动力学相干性到静态相干性的转变。对于与光合系统相关的参数，由阳光引发的激子动力学在亚皮秒时间尺度上表现出不可忽略的动力学相干性（量子拍频）；然而，这一亚皮秒时间尺度足以让光捕获系统建立静态相干性，后者在高效能量转移中起着至关重要的作用。此外，本文建立了阳光诱导的非平衡稳态与激光 $\delta$ 脉冲从基态引发的相干动力学之间的关系，从而在非相干阳光激发与超快光谱学之间建立了直接联系。