不同激发条件下激子分子复合物中的动态相干性

我们研究了动态量子相干性在分子聚集体能量转移效率中的相关性。我们对比了量子力学系统与经典系统在激发后的动力学行为。我们证明了系综平均的经典描述既可以令人满意地解释为受连续力驱动的单个系统，也可以解释为受脉冲力驱动的系综系统。我们推导了被光或邻近天线激发的开放量子系统的密度矩阵时间演化。我们认为，与经典情况不同，量子描述不允许将动力学形式化地分解为量子力学态的突变跳跃；相反，激发过程关联着一个自然的有限时间尺度。我们提出了一个简单的实验来测试该时间尺度对光合作用产量的影响。由于光合作用本质上是一个平均过程，其效率可以通过从二阶响应理论计算的量子力学期望值来评估，这与超快实验的微扰描述具有相同的适用性。利用目前研究最广泛的光合天线（Fenna-Matthews-Olson (FMO) 复合物）的典型参数以及来自绿体基板的典型能量转移率，我们证明了尽管激发是通过其本征态的相干叠加进行的，动态相干性在复合物中仍被平均掉。即使 FMO 模型完全没有任何耗散和退相，动态相干性也会被平均掉。我们得出结论，在自然激发条件下，即使在单个分子水平上考虑动力学，相干动力学也无法解释光合作用的高效率。