光合开放量子系统中能量转移的理论研究
化学物理
2015-03-12 v1
摘要
本论文考察 Fenna-Matthews-Olson 复合体中的电子能量转移，其中在二维红外实验中观察到长寿命相干的证据。我使用三种技术：数值精确的级联运动方程（Hierarchical Equations of Motion），以及微扰 Redfield 和 Foerster 理论，后者忽略转移中的量子相干。两种近似方法表现非常好——虽然位点布居中的振荡（相干的标志）在精确转移动力学中存在而在 Foerster 理论动力学中缺失，但后者给出转移速率和稳态布居的合理预测，尽管是非相干的——表明相干对转移动力学并非至关重要。由于 Foerster 理论运行非常便宜且表现良好，我进而应用它计算细菌叶绿素位点能量中静态无序和更有结构的谱密度的影响。最终，发现复合体中的能量转移对其环境变化非常鲁棒，这有利于其生物功能。
引用
@article{arxiv.1503.03277,
title = {A Theoretical Investigation Into Energy Transfer In Photosynthetic Open Quantum Systems},
author = {David M. Wilkins},
journal= {arXiv preprint arXiv:1503.03277},
year = {2015}
}
备注
Thesis submitted for Part II year of MChem degree in Chemistry at the University of Oxford, June 2012, under the supervision of Prof. D. E. Manolopoulos, 102 pages, 83 figures