揭示FMO复合物中的相干性
化学物理
2017-10-17 v2
摘要
激子态（电子）相干性对自然光合作用具有根本重要性的观点，在十年前于77 K下在Fenna-Matthews-Olson复合物的二维电子光谱中观测到缓慢退相的量子拍频时变得流行。这些被归因为激子态的量子叠加；这是一个有争议的诠释，因为谱线宽度暗示了由与环境强相互作用引起的快速退相。尽管已有人指出振动运动产生类似光谱特征，但这些相干性对具体物理过程的具体归属仍然缺乏。本文利用偏振控制的二维电子光谱并辅以理论建模，重新审视Fenna-Matthews-Olson复合物的相干动力学。我们表明长寿命量子拍频完全源自振动相干，而电子相干即使在77 K下也在240 fs内完全退相——这一时间尺度太短，无法在光捕获中发挥重要作用。此外，我们证明特定振动相干通过振动电子耦合态激发。振动电子耦合的检测表明该现象对光合能量转移具有相关性。
引用
@article{arxiv.1709.00318,
title = {Unravelling coherences in the FMO complex},
author = {Erling Thyrhaug and Roel Tempelaar and Marcelo Alcocer and Karel Žídek and David Bína and Jasper Knoester and Thomas L. C. Jansen and Donatas Zigmantas},
journal= {arXiv preprint arXiv:1709.00318},
year = {2017}
}
备注
18 pages, 4 figures, Supplementary Information. The manuscript was revised in v2