利用超短X射线脉冲实时探测甘氨酸分子中的电子量子相干

光电离分子的电子态之间的量子相干以及由此产生的超快电子-空穴迁移，被认为是一种由电荷导向的反应性所主导的量子机制，控制着光电离诱导的分子分解。基于对所提出电子现象的间接（基于碎片离子）表征的阿秒实验表明，光电离诱导的电子相干可维持数十飞秒，而一些理论研究由于核位置的量子不确定性和核运动效应，预测相干衰减要快得多。悬而未决的问题是：复杂分子中是否存在长寿命的电子量子相干，并且能否被直接探测，即通过电子可观测量来探测？在此，我们利用X射线既创建又直接探测光电离氨基酸甘氨酸中的量子相干。出射的光电子波在其后留下带正电的离子，该离子处于电离脉冲光谱带宽内的量子力学本征态的相干叠加中。延迟X射线脉冲通过诱导俄歇衰变的共振X射线吸收以及连续双光电离的光电子发射来追踪诱导的相干。在两种测量中均观察到检测信号在早时段（0–25 fs）的正弦时间调制。考虑核位置量子不确定性的先进第一性原理多电子模拟，使我们能够从电子相干的角度解释所探测到的前25 fs相干量子演化。