原子核运动的掠食性控制：尽管电子退相干速度极快
化学物理
2025-09-12 v1
摘要
短时、宽能的瞬时或亚皮秒脉冲可以激励分子中几个电子态的相干叠加态，从而产生称为电荷迁移的超快电荷振荡。已知电子动力学由于退相干作用，往往仅持续几皮秒，这些动力学是否能影响更长时间尺度上的核结构重排，仍是一个在瞬时化学领域开展中的关键问题。本文通过对乙烯进行全维量子动力学模拟，研究由电离和相干激发引发的耦合电子-核动力学。该原型有机染料的模拟结果显示，电子相干性的半衰命小于1皮秒。尽管这种相干性极短暂，但仍会诱导出至少持续50皮秒的核振动相干性沿导数耦合向量。这些结果表明，短暂的电子相干性可对核运动留下持久的遗产，这一发现对于解释瞬时实验和发展瞬时控制策略具有潜在重要意义。
引用
@article{arxiv.2509.09345,
title = {Attochemical control of nuclear motion despite fast electronic decoherence},
author = {Lina Fransén and Sandra Gomez and Morgane Vacher},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.09345},
year = {2025}
}