非绝热动力学驱动的阿秒电荷迁移中的退相干与复兴
化学物理
2022-10-26 v1
摘要
阿秒电荷迁移是分子电荷密度在由所涉及电子态间能量间隔所定义的时间尺度上的周期性演化。在此，我们报道利用X射线阿秒瞬态吸收光谱在中性硅烷（SiH）中观测到690~as的电荷迁移、15~fs内的退相干以及40-50~fs后的复兴。电荷迁移观测为瞬态谱中具有特征谱相的量子拍频对。电子相干度的衰减与复兴被发现是布居的里德伯态与价态中绝热与非绝热动力学共同作用的结果。实验结果得到包含电子与核动力学的全量子力学{\it ab-initio}计算的支持。我们发现锥形交叉可将电子相干性从初始叠加态转移到涉及另一较低能态的叠加态。我们的方法作用于中性分子，定义了研究阿秒化学基础关键现象的通用途径。
引用
@article{arxiv.2110.00357,
title = {Decoherence and Revival in Attosecond Charge Migration Driven by Non-adiabatic Dynamics},
author = {Danylo Matselyukh and Victor Despré and Nikolay Golubev and Alexander Kuleff and Hans Jakob Wörner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2110.00357},
year = {2022}
}