电荷迁移在共轭有机分子中表现为阿秒孤子
原子与分子团簇
2022-03-07 v3 混沌动力学
化学物理
摘要
电荷迁移是分子中局部电离或激发后立即发生的电子响应，此时原子核尚未来得及运动。它通常在亚飞秒时间尺度上展开，且最常对应于远离平衡的动态，涉及复杂化学环境中的多电子相互作用。尽管电荷迁移已在多种有机和无机化合物中通过实验和理论得到记录，但调控它的普遍机制仍无定论。本工作中，我们使用非线性动力学工具分析沿共轭烃骨架发生的电荷迁移，该过程采用含时密度泛函理论模拟。在此电子密度框架下，我们表明电荷迁移模式作为阿秒孤子出现，并在简化模型系统和完整三维分子模拟中展示了同类孤波动态。我们证明这些阿秒孤子模式源于色散与依赖于含时多电子相互作用的非线性效应之间的平衡。
引用
@article{arxiv.2007.08007,
title = {Charge Migration Manifests as Attosecond Solitons in Conjugated Organic Molecules},
author = {Francois Mauger and Aderonke Folorunso and Kyle Hamer and Cristel Chandre and Mette Gaarde and Kenneth Lopata and Kenneth Schafer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2007.08007},
year = {2022}
}